高电流密度充电机充电可逆锌空气蓄电池的催化剂-Ni3FeN材料解析
2017-9-4 8:53:52 点击：
【导言】
充电机充电可逆锌空气蓄电池因为价格低廉、环境友好和能量密度高（1084 Wh kg-1）等优势，在便携式交通工具和能量贮存器材使用方面具有巨大潜力。该充电机充电蓄电池的中心组分是驱动氧复原反响(ORR)和析氧反响(OER)的双功用催化剂，可是其存在动力学缓慢及循环安稳性差等问题。因而，发展廉价、高效的双功用催化剂，关于推动充电机充电可逆锌空气蓄电池的实践使用具有重要意义。氮化物，如Ni3FeN等，因其共同的电子结构和半金属特性，表现出优异的OER功用。可是将Ni3FeN使用于充电机充电可逆锌空气蓄电池中，面对两个瓶颈问题：1）氮化物的ORR活性低；2）氮化物的在组成过程（氨气气氛煅烧）中易聚会，难以得到更小尺度、更多活性位露出的氮化物，阻止其OER功用的进一步提高。
【效果简介】
近期，中科院理化技能研究所张铁锐研究员等人在Nano Energy上宣布一篇题为：“3D Carbon Nanoframe Scaffold-immobilized Ni3FeN Nanoparticle Electrocatalysts for Rechargeable Zinc-Air Batteries’ Cathodes”的文章。本论文使用组分间的协同效应，可控制备了一种钴氮共掺杂碳载体(Co,N-CNF)负载14 nm Ni3FeN的纳米双功用催化剂。其中，Co,N-CNF不仅具有优良ORR功用，并可有用减小Ni3FeN在高温组成过程中的聚会问题，然后缩小其尺度，使得该复合催化剂的OER功用显着优于IrO2，ORR功用超越Pt/C，而且该复合催化剂可在充电机充电可逆锌空气蓄电池的高电流密度(50 mA cm-2)下安稳作业。该策略为规划和组成多功用催化剂供给了新思路。
【图文导读】
Ni3FeN/Co,N-CNF的结构示意图
图 Ni3FeN/Co,N-CNF的形貌及晶体结构表征
(A) 前驱体NiFe-LDH/Co,N-CNF的TEM图；
(B)、(C) Ni3FeN/Co,N-CNF的TEM图；
(D) 暗场TEM图及对应元素Mapping；
(E) XRD图谱。
2 Ni3FeN/Co,N-CNF电子结构表征
(A) Ni3FeN/Co,N-CNF的Ni 2p XPS图谱；
(B) Ni3FeN/Co,N-CNF的Fe 2p XPS图谱；
(C) Ni3FeN/Co,N-CNF及比照样的Ni XANES图谱；
(D) Ni3FeN/Co,N-CNF及比照样的Fe XANES图谱。
3 ORR功用表征
(A) ORR LSV曲线；
(B) ORR LSV曲线对应塔菲尔斜率；
(C) Koutecky-Levich曲线；
(D) 电子转移数。
4 OER功用表征
(A) OER LSV曲线；
(B) OER LSV曲线对应的塔菲尔斜率；
(C) OER和ORR之间过电势。
5 锌空气充电机充电蓄电池功用表征
(A) 充电机充电一次锌空气蓄电池的功率功用比较；
(B) 充电机充电可逆锌空气蓄电池的充放电极化曲线；
(C) 充电机充电可逆锌空气蓄电池在低电流密度(6 mA cm-2)下充放电循环曲线；
(D) 充电机充电可逆锌空气蓄电池在高电流密度(50 mA cm-2)下充放电循环曲线。
【小结】
研究人员使用Co,N-CNF优异的ORR功用和安稳负载物效应，成功地缓解了Ni3FeN的聚会问题，得到14 nm Ni3FeN负载Co,N-CNF双功用催化剂，并可高效、安稳地使用于充电机充电可逆锌空气蓄电池中。该策略为高活性、多功用（OER, HER, ORR）催化剂的组成供给了思路，可广泛使用于充电机充电金属空气蓄电池、可充放电式燃料充电机充电蓄电池、全分解水以及其他能源范畴。
充电机充电可逆锌空气蓄电池因为价格低廉、环境友好和能量密度高（1084 Wh kg-1）等优势，在便携式交通工具和能量贮存器材使用方面具有巨大潜力。该充电机充电蓄电池的中心组分是驱动氧复原反响(ORR)和析氧反响(OER)的双功用催化剂，可是其存在动力学缓慢及循环安稳性差等问题。因而，发展廉价、高效的双功用催化剂，关于推动充电机充电可逆锌空气蓄电池的实践使用具有重要意义。氮化物，如Ni3FeN等，因其共同的电子结构和半金属特性，表现出优异的OER功用。可是将Ni3FeN使用于充电机充电可逆锌空气蓄电池中，面对两个瓶颈问题：1）氮化物的ORR活性低；2）氮化物的在组成过程（氨气气氛煅烧）中易聚会，难以得到更小尺度、更多活性位露出的氮化物，阻止其OER功用的进一步提高。
【效果简介】
近期，中科院理化技能研究所张铁锐研究员等人在Nano Energy上宣布一篇题为：“3D Carbon Nanoframe Scaffold-immobilized Ni3FeN Nanoparticle Electrocatalysts for Rechargeable Zinc-Air Batteries’ Cathodes”的文章。本论文使用组分间的协同效应，可控制备了一种钴氮共掺杂碳载体(Co,N-CNF)负载14 nm Ni3FeN的纳米双功用催化剂。其中，Co,N-CNF不仅具有优良ORR功用，并可有用减小Ni3FeN在高温组成过程中的聚会问题，然后缩小其尺度，使得该复合催化剂的OER功用显着优于IrO2，ORR功用超越Pt/C，而且该复合催化剂可在充电机充电可逆锌空气蓄电池的高电流密度(50 mA cm-2)下安稳作业。该策略为规划和组成多功用催化剂供给了新思路。
【图文导读】
Ni3FeN/Co,N-CNF的结构示意图
图 Ni3FeN/Co,N-CNF的形貌及晶体结构表征
(A) 前驱体NiFe-LDH/Co,N-CNF的TEM图；
(B)、(C) Ni3FeN/Co,N-CNF的TEM图；
(D) 暗场TEM图及对应元素Mapping；
(E) XRD图谱。
2 Ni3FeN/Co,N-CNF电子结构表征
(A) Ni3FeN/Co,N-CNF的Ni 2p XPS图谱；
(B) Ni3FeN/Co,N-CNF的Fe 2p XPS图谱；
(C) Ni3FeN/Co,N-CNF及比照样的Ni XANES图谱；
(D) Ni3FeN/Co,N-CNF及比照样的Fe XANES图谱。
3 ORR功用表征
(A) ORR LSV曲线；
(B) ORR LSV曲线对应塔菲尔斜率；
(C) Koutecky-Levich曲线；
(D) 电子转移数。
4 OER功用表征
(A) OER LSV曲线；
(B) OER LSV曲线对应的塔菲尔斜率；
(C) OER和ORR之间过电势。
5 锌空气充电机充电蓄电池功用表征
(A) 充电机充电一次锌空气蓄电池的功率功用比较；
(B) 充电机充电可逆锌空气蓄电池的充放电极化曲线；
(C) 充电机充电可逆锌空气蓄电池在低电流密度(6 mA cm-2)下充放电循环曲线；
(D) 充电机充电可逆锌空气蓄电池在高电流密度(50 mA cm-2)下充放电循环曲线。
【小结】
研究人员使用Co,N-CNF优异的ORR功用和安稳负载物效应，成功地缓解了Ni3FeN的聚会问题，得到14 nm Ni3FeN负载Co,N-CNF双功用催化剂，并可高效、安稳地使用于充电机充电可逆锌空气蓄电池中。该策略为高活性、多功用（OER, HER, ORR）催化剂的组成供给了思路，可广泛使用于充电机充电金属空气蓄电池、可充放电式燃料充电机充电蓄电池、全分解水以及其他能源范畴。
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