【导言】

金属锂因为极高的容量（理论比容量为3860 mA h g-1）和低电势（−3.040 V vs. 规范氢电极），被认为是最理想的充电机充电蓄电池负极资料。可是，与经过构成锂基化合物来完成能量贮存的石墨或许硅负极不同，金属锂负极是经过在电极/电解液界面处的锂的堆积/剥离来贮存能量，这导致金属锂在电化学反响中会发作简直无限的体积改变、不稳定的固体电解液界面膜（SEI）和构成金属锂枝晶。这些问题最终会导致充电机充电蓄电池短路、低的库伦功率和低的金属锂利用率。最近纳米结构化的集流体被用来包容金属锂以按捺锂枝晶的成长，进步金属锂负极的循环稳定性。可是，这一战略在以下几个方面仍有待进步，以满意有用需求：（i）纳米结构化导致副反响增加，使得库仑功率低于嵌入式负极资料；（ii）长循环测验中金属锂的利用率（< 50％）有待进步；（iii）电极可利用的面容量（< 5 mA h cm-2）有待进步，以满意锂-硫、锂-空等高能量密度充电机充电蓄电池的需求（>10 mA h cm-2）。怎么进一步优化集流体微观结构，取得满意使用需求的高功能金属锂负极复合资料是金属锂电极研讨的重要方向之一。

【效果简介】

近来，来自中国科学技术大学的季恒星教授课题组提出三维共价衔接的sp2杂化石墨微米管作为金属锂负极的集流体，以完成按捺锂枝晶的一起，约束副反响的发作，到达金属锂的高效利用。这种结构的长处在于（i）sp2杂化碳原子构成的骨架结构具有极强的导电才能；（ii）在原子尺度上共价衔接的结构单元构成微观尺度下的三维块材，极大的消除了微纳结构单元间的界面电阻；（iii）微米级骨架结构具有优化的比表面积，一起约束锂枝晶和SEI的构成。相关研讨效果以“High Areal Capacity and Lithium Utilization in Anode Made of Covalently-Connected Graphite-Microtubes”为题宣布Advanced Materials上。

【图文导读】

图1 三维共价衔接的sp2杂化石墨微米管的结构表征

（a）石墨微米管的光学相片

（b，c）石墨微米管SEM图

（d）石墨微米管的中空截面SEM图

（e）石墨微米管的热重

（f）石墨微米管电导率丈量。

（g，h）石墨微米管的TEM和高分辩TEM

2石墨微米管、铜箔和锂箔为集流体时电化学性质比照

（a）石墨微米管在电流密度5 mA cm-2，面容量10 mA h cm-2下不同循环圈数的充放电曲线

（b）石墨微米管和铜箔为集流体时库伦功率循环图

（c）铜箔集流体在电流密度1 mA cm-2，面容量2 mA h cm-2下不同循环圈数的充放电曲线

（d）石墨微米管、锂箔和铜箔为集流体时对称充电机充电蓄电池循环图。

3三维共价衔接的sp2杂化石墨微米管的电化学性质

（a）石墨微米管在电流密度1 mA cm-2，面容量10 mA h cm-2时对称充电机充电蓄电池循环稳定性图

（b）石墨微米管的倍率功能图

（c）锂负极循环容量和循环电流密度的功能比照图

4三维共价衔接的sp2杂化石墨微米管循环过程中结构改变

（a）石墨微米管在循环过程中的结构改变SEM图

（b，c）石墨微米管、锂箔和铜箔为集流体时循环前后的EIS图。

5石墨微米管与磷酸铁锂匹配组满足充电机充电蓄电池时的电化学功能

（a）石墨微米管和锂箔为集流体时全充电机充电蓄电池的循环图。

（b）石墨微米管、锂箔为集流体时全充电机充电蓄电池的充放电曲线图。

【小结】

本文经过优化金属锂负极集流体的微观结构，采用三维共价衔接的sp2杂化石墨微米管作为集流体，在按捺锂枝晶的一起，约束副反响的发作，取得了高功能的金属锂负极。金属锂负极可以在循环面容量10 mA h cm-2，金属锂利用率91%的条件下，循环3000小时而没有发作短路。即便在电流密度10 mA cm-2下，金属锂负极仍可完成10 mA h cm-2的面容量。这种三维共价衔接的sp2杂化石墨微米管集流体的规划思路对其他类型的充电机充电蓄电池相同具有学习意义。