充电机充电锂离子蓄电池中掺杂石墨烯/二硫化钼/氮掺杂石墨烯异质结的制备及其使用解析
2017-9-30 9:28:58 点击：
【引言】
充电机充电锂离子蓄电池作为一种重要的储能器材现已广泛运用在日常日子中的电子产品中。现在商业化的充电机充电锂离子蓄电池负极资料主要为石墨。但其低的理论比容量(372 mAh g-1)现已无法满足日益增长的发展需求，因而开发新的可代替的负极资料是当时一个重要的研讨热门。
二硫化钼(MoS2)资料由于其高理论比容量和特别的层状结构遭到研讨者们的广泛研讨。可是，MoS2负极的功能和严重受限于其低的结构稳定性和弱的导电性。为了处理这些问题，现在最常用的战略是将MoS2与导电性杰出的碳资料(carbon)复合。在这其间，石墨烯(graphene)由于二维结构和优异的导电功能遭到了最多的重视。研讨成果表明，当MoS2/graphene复合资料使用于充电机充电锂离子蓄电池负极时，它们相对于纯MoS2表现出显着提高的电化学功能。现在，制备MoS2/graphene复合资料最常用的办法是水热法。在制备进程中，MoS2负载在氧化石墨烯(grphene oxide)或者graphene基底外表，构成MoS2/graphene/MoS2三明治结构。不幸的是，这种办法存在着两个显着问题：一是制备进程耗时且贵重;二是产值十分低，往往只有毫克等级。
别的，得到的MoS2/graphene/MoS2三明治结构中，MoS2的一面依然和电解质直触摸摸，所以电化学反应进程中生成的多硫化物(polysulfide)仍将逐渐溶解在电解质中。这种副反应终究将引起电极的失效。为了处理这个难题，一些研讨者经过用无定型碳包覆MoS2/graphene/MoS2或MoS2结构来进一步按捺该副反应。例如，Xiao等人[1]使用水热法在MoS2/graphene/MoS2复合资料外表包覆了聚氧化乙烯(PEO)层，该包覆层能很好地阻止polysulfide向电解质扩散，得到了优异的储锂容量和循环稳定性: 在电流密度0.05 A/g下，循环185次，容量仍高达~1000 mAh/g。Fang等人[2]使用溶剂热法制备了carbon/MoS2/carbon三明治结构，在该结构中单层MoS2被介孔碳完全包覆，因而，产品中的可溶性polysulfide得到了很好的维护，终究得到了优异的循环稳定性：在电流密度0.1 A/g下，循环300次，容量仍高达~1400 mAh/g。可是，这种无定型碳包覆的MoS2复合结构将引起一层厚厚的固体电解质界面膜，导致了低的库伦功率;额定添加的包覆进程也不利于完成简洁组成的方针。此外，尽管MoS2/graphene/MoS2和carbon/MoS2/carbon复合资料在低电流密度下取得了杰出的循环稳定性，但高电流密度(≥ 1 A g-1)下的长循环(≥ 500 cycles)功能——实践使用十分重要的功能仍鲜有报导。因而，现在迫切需要开发一种简洁的办法来取得具有抱负充电机充电锂离子蓄电池功能的MoS2复合资料。
【效果简介】
来自天津大学的赵乃勤教授及其团队使用简洁、低成本的一步原位热分解-复原反应将层状MoS2镶嵌刺进到氮掺杂石墨烯(NDG)片层中(图1)，制备了一种对polysulfide产品具有超强固定效果的层叠状杂化资料。NDG与MoS2严密触摸并能很好的包覆MoS2，因而，NDG能很好的承载MoS2在充放电进程中的产品polysulfide，并按捺对电解液的不良反应。NDG/MoS2/NDG在初次充放电进程中的XRD和TEM调查剖析证明了这一的猜想(图2)。为了进一步证明NDG/MoS2/NDG层叠状结构的优势，本文也使用同种办法制备了MoS2和NDG/MoS2电极资料。比较发现，纯的MoS2电极由于其结构的粉化和低的导电性而敏捷失效(图3a);与NDG复合后的NDG/MoS2复合资料能够明显改进其结构稳定性和导电性，可是polysulfide的不良反应问题依然存在，NDG/MoS2仍将缓慢失效(图3b);本文规划得到的NDG/MoS2/NDG电极能够得到一个归纳的结构稳定性，导电性和锂离子传导，一起NDG的包覆能够很好地按捺polysulfide与电解质的不良反应，所以NDG/MoS2/NDG在长循环进程中仍能坚持优异的归纳功能(图3c)。电极测验成果显现，NDG/MoS2/NDG资料能够明显改进充电机充电锂离子蓄电池功能，展现出高的初次库伦功率(84.3%)，优异的大电流长循环功能(在1 A/g下，循环600圈坚持552 mAh/g)和杰出的倍率功能(在1 A/g下，容量高达416 mAh/g)(图4)。本文的规划理念为以后组成NDG包覆其它金属氧化物或金属硫化物具有活跃的指导意义。
【图文导读】
图. 层叠状NDG/MoS2/NDG制备示意图。
(a)NDG/MoS2/NDG电极的CV图;(b)聚酰亚胺(PI)维护和(c)没有PI维护的NDG/MoS2/NDG电极在首圈的XRD图;(d, e)初次放电后和(f-h)充电后的NDG/MoS2/NDG的TEM图。
(a)MoS2电极，(b)NDG/MoS2电极，和(c)NDG/MoS2/NDG电极的嵌锂进程机理图。
(a)NDG/MoS2/NDG电极的充放电曲线图;(b)电流密度0.1 A/g下，NDG/MoS2/NDG电极的循环功能图;(c)NDG/MoS2/NDG，NDG/MoS2，和MoS2电极的倍率功能图;(d)不同电流密度下，NDG/MoS2/NDG电极和NDG/MoS2电极，NDG/MoS2/NDG电极和MoS2电极的容量比;(e)电流密度1 A/g下，NDG/MoS2/NDG电极的循环功能图。
相关研讨效果最近刊登在Nano Energy, 2017, 41, 154-163上。Thermal decomposition-reduced layer-by-layer nitrogen-doped graphene/MoS2/nitrogen-doped graphene heterostructure for promising lithium-ion batteries.
充电机充电锂离子蓄电池作为一种重要的储能器材现已广泛运用在日常日子中的电子产品中。现在商业化的充电机充电锂离子蓄电池负极资料主要为石墨。但其低的理论比容量(372 mAh g-1)现已无法满足日益增长的发展需求，因而开发新的可代替的负极资料是当时一个重要的研讨热门。
二硫化钼(MoS2)资料由于其高理论比容量和特别的层状结构遭到研讨者们的广泛研讨。可是，MoS2负极的功能和严重受限于其低的结构稳定性和弱的导电性。为了处理这些问题，现在最常用的战略是将MoS2与导电性杰出的碳资料(carbon)复合。在这其间，石墨烯(graphene)由于二维结构和优异的导电功能遭到了最多的重视。研讨成果表明，当MoS2/graphene复合资料使用于充电机充电锂离子蓄电池负极时，它们相对于纯MoS2表现出显着提高的电化学功能。现在，制备MoS2/graphene复合资料最常用的办法是水热法。在制备进程中，MoS2负载在氧化石墨烯(grphene oxide)或者graphene基底外表，构成MoS2/graphene/MoS2三明治结构。不幸的是，这种办法存在着两个显着问题：一是制备进程耗时且贵重;二是产值十分低，往往只有毫克等级。
别的，得到的MoS2/graphene/MoS2三明治结构中，MoS2的一面依然和电解质直触摸摸，所以电化学反应进程中生成的多硫化物(polysulfide)仍将逐渐溶解在电解质中。这种副反应终究将引起电极的失效。为了处理这个难题，一些研讨者经过用无定型碳包覆MoS2/graphene/MoS2或MoS2结构来进一步按捺该副反应。例如，Xiao等人[1]使用水热法在MoS2/graphene/MoS2复合资料外表包覆了聚氧化乙烯(PEO)层，该包覆层能很好地阻止polysulfide向电解质扩散，得到了优异的储锂容量和循环稳定性: 在电流密度0.05 A/g下，循环185次，容量仍高达~1000 mAh/g。Fang等人[2]使用溶剂热法制备了carbon/MoS2/carbon三明治结构，在该结构中单层MoS2被介孔碳完全包覆，因而，产品中的可溶性polysulfide得到了很好的维护，终究得到了优异的循环稳定性：在电流密度0.1 A/g下，循环300次，容量仍高达~1400 mAh/g。可是，这种无定型碳包覆的MoS2复合结构将引起一层厚厚的固体电解质界面膜，导致了低的库伦功率;额定添加的包覆进程也不利于完成简洁组成的方针。此外，尽管MoS2/graphene/MoS2和carbon/MoS2/carbon复合资料在低电流密度下取得了杰出的循环稳定性，但高电流密度(≥ 1 A g-1)下的长循环(≥ 500 cycles)功能——实践使用十分重要的功能仍鲜有报导。因而，现在迫切需要开发一种简洁的办法来取得具有抱负充电机充电锂离子蓄电池功能的MoS2复合资料。
【效果简介】
来自天津大学的赵乃勤教授及其团队使用简洁、低成本的一步原位热分解-复原反应将层状MoS2镶嵌刺进到氮掺杂石墨烯(NDG)片层中(图1)，制备了一种对polysulfide产品具有超强固定效果的层叠状杂化资料。NDG与MoS2严密触摸并能很好的包覆MoS2，因而，NDG能很好的承载MoS2在充放电进程中的产品polysulfide，并按捺对电解液的不良反应。NDG/MoS2/NDG在初次充放电进程中的XRD和TEM调查剖析证明了这一的猜想(图2)。为了进一步证明NDG/MoS2/NDG层叠状结构的优势，本文也使用同种办法制备了MoS2和NDG/MoS2电极资料。比较发现，纯的MoS2电极由于其结构的粉化和低的导电性而敏捷失效(图3a);与NDG复合后的NDG/MoS2复合资料能够明显改进其结构稳定性和导电性，可是polysulfide的不良反应问题依然存在，NDG/MoS2仍将缓慢失效(图3b);本文规划得到的NDG/MoS2/NDG电极能够得到一个归纳的结构稳定性，导电性和锂离子传导，一起NDG的包覆能够很好地按捺polysulfide与电解质的不良反应，所以NDG/MoS2/NDG在长循环进程中仍能坚持优异的归纳功能(图3c)。电极测验成果显现，NDG/MoS2/NDG资料能够明显改进充电机充电锂离子蓄电池功能，展现出高的初次库伦功率(84.3%)，优异的大电流长循环功能(在1 A/g下，循环600圈坚持552 mAh/g)和杰出的倍率功能(在1 A/g下，容量高达416 mAh/g)(图4)。本文的规划理念为以后组成NDG包覆其它金属氧化物或金属硫化物具有活跃的指导意义。
【图文导读】
图. 层叠状NDG/MoS2/NDG制备示意图。
(a)NDG/MoS2/NDG电极的CV图;(b)聚酰亚胺(PI)维护和(c)没有PI维护的NDG/MoS2/NDG电极在首圈的XRD图;(d, e)初次放电后和(f-h)充电后的NDG/MoS2/NDG的TEM图。
(a)MoS2电极，(b)NDG/MoS2电极，和(c)NDG/MoS2/NDG电极的嵌锂进程机理图。
(a)NDG/MoS2/NDG电极的充放电曲线图;(b)电流密度0.1 A/g下，NDG/MoS2/NDG电极的循环功能图;(c)NDG/MoS2/NDG，NDG/MoS2，和MoS2电极的倍率功能图;(d)不同电流密度下，NDG/MoS2/NDG电极和NDG/MoS2电极，NDG/MoS2/NDG电极和MoS2电极的容量比;(e)电流密度1 A/g下，NDG/MoS2/NDG电极的循环功能图。
相关研讨效果最近刊登在Nano Energy, 2017, 41, 154-163上。Thermal decomposition-reduced layer-by-layer nitrogen-doped graphene/MoS2/nitrogen-doped graphene heterostructure for promising lithium-ion batteries.
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